Forschung

Heterogene Katalyse

Wasserstofftransfer

Die stoffliche Verwertung von kurzkettigen Alkanen stellt eine neue interessante Alternative zur Verbreiterung der Kohlenstoffbasis der Chemie dar. Mit Hilfe von zink- und platinmodfizierten Zeolithen des ZSM-5 Types gelingt in der Gasphase die Umwandlung von Ethan in flüssige Produkte (z.B. Benzen, Toluen, Xylene). Da die Desorption des gebildeten Wasserstoffs von der Katalysatoroberfläche aktivitäts- und selektivitätsbestimmend ist, soll durch die Zudosierung von Wasserstoffakzeptoren die Aromatenausbeute verbessert werden.

Förderung

DFG

Entwicklung von basischen Katalysatoren für die Herstellung von w-ungesättigten Alkoholen

Die partielle Dehydratisierung von Diolen ist ein wichtiger Zwischenschritt für die Herstellung von Zwischenprodukten für die Pharma- und Kosmetikindustrie. Aus thermodynamischen Gründen ist eine Doppelbindungsisomerisierung favorisiert. Durch den Einsatz von basischen Katalysatoren (Mischoxide der Alkali- und Erdalkalimetalle) konnte diese unerwünschte Nebenreaktion unterdrückt werden. Bei einer Reaktionstemperatur von 870 K konnte bei einem fast vollständigen Umsatz des Diols eine Selektivität für den w-ungesättigten Alkohol von über 70% erreicht werden.

Förderung

Chemtech Leuna

Anwendung heterogener Katalysatoren zur umwelt-freundlicheren Gestaltung von chemischen Prozessen für die Herstellung von organischen Zwischenprodukten - Acylierung

Die Acylierung von organischen, meist aromatischen, Verbindungen gehört zu den wichtigsten C-C-Knüpfungsreaktionen. Sowohl aus verfahrenstechnischen als auch aus ökologischen Gründen besteht reges Interesse, die klassischen Katalysatoren (HF bzw. AlCl₃) durch heterogene zu ersetzen. Als Modellreaktion wurde die intermolekulare Fries-Umlagerung von Phenylacetat untersucht. Es zeigt sich, daß die Stofftransportlimitierung höhere Umsätze verhindert. Durch die Kombination von kontinuierlicher Extraktion und Reaktion in einem Soxhlet-ähnlichen Rieselbettreaktor konnten die Stofftransportlimitierungen zum Teil überwunden werden. Anhand des Selektivitätsprofils bei der Fries-Umlagerung wird sowohl ein inter- als auch ein intramolekularer Reaktionsweg diskutiert, der mit DRIFT-Untersuchungen unterlegt werden soll. Die weitere Untersuchung von Adsorbatstukturen soll die Frage klären, warum Zeolithe vom Beta-Typ für die untersuchten Reaktionen prädestiniert sind.

Förderung

Aventis

Zusammenarbeit

Lehrstuhl für Technische Chemie, Ruhr-Universität Bochum

Anwendung heterogener Katalysatoren zur umwelt-freundlicheren Gestaltung von chemischen Prozessen für die Herstellung von organischen Zwischenprodukten - Aminierung

Ethanolamin wird in der Gaswäsche zur Entfernung von Schwefelverbindungen eingesetzt. Gegenwärtig wird es über die Ethylenoxidroute hergestellt, was einen Anlagenverbund erforderlich macht. Einen alternativen Weg stellt die selektive Aminierung von Ethylenglykol dar, weil dieses auch über carbochemische Verfahren zugänglich ist. Es konnte gezeigt werden, daß cobalthaltige Katalysatoren in der Lage sind, in Wasserstoffatmosphäre Glykol und Ammoniak zu dem gewünschten Ethanolamin umzusetzen. Gegenwärtig wird an der Verbesserung der Selektivität gearbeitet.

Förderung

Graduiertenförderung des Landes Niedersachsen seit 1997

Zusammenarbeit

University of Cape Town (Republik Südafrika)

Anwendung heterogener Katalysatoren zur umwelt-freundlicheren Gestaltung von chemischen Prozessen für die Herstellung von organischen Zwischenprodukten - Epoxidierung

Mit der erfolgreichen Synthese von MCM-41 Materialien stehen erstmalig mesoporöse Systeme für die Entwicklung von Katalysatoren zur Verfügung. Der Einbau von katalytisch aktiven Titanzentren ermöglicht es nunmehr, Redoxzentren zu schaffen, die für sperrige Sauerstoffüberträger (z.B. tert.-Butylhydroperoxid) zugänglich sind. Die Anbindung der Titan-Alkoholat-Komplexe erfolgt über die terminalen Silanolgruppen.

Die katalytische Aktivität wurde anhand der Cyclohexenepoxidierung untersucht. Es konnte nachgewiesen werden, daß Wasser in den unterschiedlichen Katalysatorpräparationsphasen unterschiedlichen Einfluß hat. Weiterführende Arbeiten sollen die Heterogenisierung des Sharpless-Systemes zum Ziel haben.

Förderung

DFG (Dr. Anke Hagen)

Externe Diplomarbeiten

Frau Dipl.-Chem. Doris Elberfeld 1997/1998: Diplomarbeit bei der Henkel KG in Düsseldorf.

Frau Dipl.-Chem. Anett Funke 1998/1999: Diplomarbeit bei Daimler Chrysler in Ulm.

Preise

Frau Dipl.-Chem. Doris Elberfeld hat am 28.04.1999 den DECHEMA-Studentenpreis für ihren sehr guten Abschluß ihres schnellen Chemiestudiums mit der Spezialisierung Technische Chemie erhalten.

Publikationen

Roessner F., Hagen A., Klepel O., in „Natural Gas Conversion IV“ (Stud. Surf. Sci. Catal. 107), ed. M. de Pontes, R. L. Spinoza, C.P Nicolaides, J. H. Scholtz and M.S. Scurell, Elsevier Science B.V., Amsterdam, 1997, p. 517

Roessner F., Roland U., Dmitriev R., in „Spillover and Migration of Surface Species on Catalysits“ (Stud. Surf. Sci. Catal. 112), ed. Can Li and Qin Xin, Elsevier Science B.V., Amsterdam, 1997, p. 63

Schuetze F.-W., Roessner F., Meusinger J., Papp H., in „Spillover and Migration of Surface Species on Catalysits“ (Stud. Surf. Sci. Catal. 112), ed. Can Li and Qin Xin, Elsevier Science B.V., Amsterdam, 1997, p. 127

Roland U., Roessner F. ,in „Spillover and Migration of Surface Species on Catalysis“ (Stud. Surf. Sci. Catal. 112), ed. Can Li and Qin Xin, Elsevier Science B.V., Amsterdam, 1997, p. 191

Roland U., Braunschweig T., Roessner F., J. Mol. Catal. A: Chemical, 127 (1997) 61

Wei D., Hagen A., Haller G. L., Book of Abstracts, 21th ACS National Meeting, New Orleans, LA, March 24–28 (1996), Coll-005, Publ.: ACS, Washington, D.C.

Hagen A., Wei D., Haller G. L., in „Mesoporous Molecular Sieves“ (Stud. Surf. Sci. Catal. 117), Elsevier Science B.V., Amsterdam, 1998, p. 191